科學家創(chuàng)制高效丙烷脫氫催化新材料-天天快看點
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近日，華東師范大學化學與分子工程學院教授吳鵬團隊在分子篩孔道限域金屬催化劑高效催化丙烷脫氫領域取得重要進展。面向丙烷脫氫制丙烯這一重要工業(yè)反應對高活性、高選擇性和高穩(wěn)定性貴金屬催化劑的實際需求，課題組創(chuàng)制了超大微孔硅鍺沸石孔道內限域錨定鉑(Pt)團簇催化劑，利用沸石骨架金屬與Pt的強相互作用，實現(xiàn)了丙烷脫氫高選擇性制丙烯反應的長周期運行。6月12日，相關研究在線發(fā)表于《自然-催化》。
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亞納米Pt團簇在孔道內的落位。華東師大供圖
丙烯是化學工業(yè)中最重要的烯烴之一，用于生產(chǎn)多種大宗化學品，包括聚丙烯、丙烯腈、丙烯酸、丙酮和環(huán)氧丙烷等。廣泛用于丙烷脫氫制丙烯的鉑基催化劑面臨著制造成本高、容易團聚燒結和高溫下催化性能快速失活等諸多問題。因此開發(fā)兼具理想催化活性、高選擇性及長期耐久性的新型催化劑具有重要的學術和應用價值。吳鵬團隊開發(fā)了一種UTL型硅鍺沸石孔道限域的Pt亞納米團簇型金屬催化劑，巧妙利用一種硅鍺分子篩（UTL）中特殊的富鍺雙四元環(huán)結構（d4r）誘導錨定客體Pt，用亞納米Pt團簇構建一種主客體雙金屬結構催化劑，極大地提升了丙烷脫氫的催化性能，并具有高活性、高丙烯選擇性和高耐久性，極具工業(yè)應用前景。
該催化劑在500 oC的反應溫度下獲得了超過54%的丙烷穩(wěn)定轉化率，99%以上的丙烯選擇性。實驗中，催化劑在不同的丙烷分壓，空速以及反應溫度下持續(xù)穩(wěn)定催化4200小時。為了滿足工業(yè)應用需要，課題組還評價了純丙烷進料、580 oC/600oC高溫條件下長時間的丙烷脫氫性能，結果表明催化劑具有工業(yè)應用前景。
課題組利用積分差分相位襯度成像掃描透射電子顯微鏡，證實了亞納米級的Pt團簇特異性地落位在UTL的14元環(huán)孔道內，表明Pt在UTL孔道中占據(jù)了特定位置，這與14元環(huán)孔道具有較大孔尺寸以及骨架Ge（鍺）在雙四元環(huán)結構單元的局部富集有關。
研究表明，該催化劑擁有幾乎可以忽略的Pt-Pt鍵散射路徑貢獻，說明高Ge含量的樣品中Pt的尺寸極小（Pt-Pt鍵配位數(shù)大約為3）。這證明了Pt是通過一種特殊化學鍵鍵形式錨定在Ge-UTL沸石上。此外，沒有觀察到Ge-Ge鍵的散射路徑信號，表明骨架Ge未被還原，仍為原子分散的骨架Ge位點。進一步的研究確定了Pt的定向錨定和落位是通過與雙四元環(huán)結構中的骨架Ge的化學相互作用來實現(xiàn)的。證明了一種全新的活性位點可以高效催化丙烷脫氫制取丙烯。
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